こんにちは
今回色を表す文字が一文字ですので、あらかじめ
colorList="赤青黄緑"
のような文字列変数を用意しておいて
dt.AsEnumerable.OrderBy(function(r) r("日時")).ThenBy(function(r) colorList.IndexOf(r("色").ToString)).CopyToDataTable
みたいな感じでいかがでしょうか？
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