時間を指定する際に2時間前と1時間前の59分59秒を指定したい

こんにちは

文字列として出力したいのであれば

New DateTime(Now.Year,Now.Month,Now.Day,Now.AddHours(-1).Hour,59,59).ToString("HH:mm:ss")

で時刻部分だけが返りますのでお試しください。