DataRow配列を辞書変数に変換したい

まず右辺の型を明確にした方が良いかと思います。Object型ですと任意の型を格納できますので。
仮にdatarowをそのまま格納するのであれば以下になります。

なおログのタイムスタンプは一般的にユニークは保証されませんので(ましてや秒単位レベルならなおさら)、DictionaryのKeyとしてはあまり適当ではないと思います。